在鈣鈦礦型電致發(fā)光器件（PeLEDs）領(lǐng)域，由于缺乏制備方法，藍(lán)色電致發(fā)光器件的性能落后于其他同類器件。在此，來自北京理工大學(xué)，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究，中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的研究人員利用2-苯基乙胺溴化物（PEABr）和3,3-二苯基丙胺溴化物（DPPABr）的混合配體原位制備了CsPbClBr2納米晶薄膜。由于形成了較窄的量子阱寬度分布，將兩種配體混合在一起，在470nm處獲得了強(qiáng)的藍(lán)光發(fā)射，其光致發(fā)光量子產(chǎn)率高達(dá)60%。在此基礎(chǔ)上，在473 nm處獲得了最大外量子效率為8.8%的高效藍(lán)光鈣鈦礦器件。

相關(guān)論文以題目為“Dimension control of in situ fabricated CsPbClBr2 nanocrystal films toward efficient blue light-emitting diodes”發(fā)表在Nature Communication期刊上。

鈣鈦礦型發(fā)光二極管(PeLED)因其高顏色純度、高外量子效率(EQE)和溶液可加工性而成為一種新興的顯示技術(shù)。利用金屬鹵化物鈣鈦礦的離子特性，通過在目標(biāo)襯底上旋涂鈣鈦礦前驅(qū)體溶液的原位制備技術(shù)，可以直接制備出PELED。自2014年首次報(bào)道室溫工作的鈣鈦礦型電致發(fā)光(EL)器件以來，綠色、紅色和近紅外PeLED的最大EQE已超過20%，可與有機(jī)發(fā)光二極管和量子點(diǎn)發(fā)光二極管相媲美。然而，藍(lán)色PeLED的性能仍然落后于它們的綠色、紅色和近紅外發(fā)光二極管，特別是在純藍(lán)色區(qū)域(455-475 nm)的顯示應(yīng)用，這是發(fā)展全色顯示技術(shù)的障礙。

通常，鈣鈦礦型發(fā)光體的光譜調(diào)制可以通過調(diào)節(jié)成分、尺寸和/或尺寸來實(shí)現(xiàn)。通過減小塊體鈣鈦礦的尺寸或引入混合鹵化物，成功地制備了具有藍(lán)色發(fā)光的三維鈣鈦礦納米晶。然而，基于這種小尺寸的鈣鈦礦納米晶的藍(lán)色電致發(fā)光器件的效率和穩(wěn)定性問題主要是由于復(fù)雜的提純和相分離。

實(shí)現(xiàn)高效藍(lán)色PeLED的另一種策略是構(gòu)建具有多量子阱的準(zhǔn)二維(準(zhǔn)2D)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。這些準(zhǔn)2D鈣鈦礦的光致發(fā)光(PL)性質(zhì)與從小n疇到大n疇的能量傳遞密切相關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)，平坦的準(zhǔn)2D鈣鈦礦量子阱寬度分布(QWD)對(duì)于促進(jìn)載流子輸運(yùn)和減少額外能量損失對(duì)于實(shí)現(xiàn)高性能光伏器件是必不可少的。然而，QWD對(duì)EL器件的影響研究較少。

據(jù)了解，QWD可以通過調(diào)節(jié)前體混合物的比例或配體工程來控制。在此，證明了使用雙配體是控制原位制備的CsPbClBr2納米晶薄膜的QWD的有效策略。2-苯基乙胺溴化物（PEABr）是形成小n結(jié)構(gòu)域的有效配體，而3,3-二苯基丙胺溴化物（DPPABr）是形成大n值的有效配體。明智地選擇兩個(gè)配體的比例可以縮小QWD，中心支配n=4。

這種有效的尺寸控制有助于有效的能量轉(zhuǎn)移，在470nm波長(zhǎng)處產(chǎn)生強(qiáng)的藍(lán)光發(fā)射，PL量子產(chǎn)率（PLQY）高達(dá)60%。利用具有形成小n域和大n域傾向的雙配體是實(shí)現(xiàn)窄QWD以提高PL性質(zhì)的一種多用途策略。以PEABr和DPPABr混合制備的優(yōu)化薄膜為基礎(chǔ)，在473nm波長(zhǎng)處獲得了最大EQE為8.8%的高效藍(lán)光電致發(fā)光器件。（文：愛新覺羅星）

圖1 CsPbClBr2納米晶薄膜的結(jié)構(gòu)特征。CsPbClBr2納米晶薄膜原位制備工藝示意圖。研究了DPPABr與PEABr不同配比的CsPbClBr2納米晶薄膜GIWAXS圖形的積分強(qiáng)度q關(guān)系。

圖2 CsPbClBr2納米晶薄膜的光學(xué)測(cè)量。研究了DPPABr與PEABr不同配比的CsPbClBr2納米晶薄膜的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光光譜、吸收光譜和b-PLQYs。

圖3 QWD對(duì)其載流子動(dòng)力學(xué)的影響。a、b從D0P8、D4P4和D8P0樣品的寬漂白峰（425–470nm）中提取a峰和b半高寬演變。c激發(fā)后載流子行為示意圖。載流子復(fù)合過程可分為五個(gè)階段：Ⅰ、載流子形成；Ⅱ、激子轉(zhuǎn)移；Ⅲ、電荷轉(zhuǎn)移；Ⅳ、反向電荷轉(zhuǎn)移；Ⅴ、連續(xù)電荷轉(zhuǎn)移和復(fù)合。

圖4藍(lán)色鈣鈦礦器件特征。電致發(fā)光器件的能級(jí)圖。多層電致發(fā)光器件的橫截面TEM圖像。c 3.6、4.4和5.2V正向偏壓下的EL光譜。d最佳性能器件的電流密度-亮度-電壓特性。EQE–最佳性能設(shè)備的電壓特性。f 28臺(tái)設(shè)備的最大EQE直方圖。

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