近日，大連化物所復雜分子體系反應動力學研究組（1101組）楊斌副研究員與山東大學劉鋒研究員等合作，開發(fā)出了具有高效白光發(fā)射的新型雙鈣鈦礦材料，并制備了基于該材料的單組分暖白光發(fā)光二極管（LED）。

電氣照明占全球電力消耗的15%，釋放了全球5%的溫室氣體。采用更加高效、低成本的照明技術可緩解能源、環(huán)境危機，助力實現“雙碳”目標。目前，絕大多數白光LED技術主要依靠藍光LED激發(fā)多組分熒光疊加的方式產生白光，因此很容易出現顯色性差、發(fā)光效率低、有害藍光成分高、白光光譜不連續(xù)等問題。開發(fā)高效單組分白光材料被認為是解決以上問題的關鍵。

研究人員發(fā)現，非鉛金屬鹵化物雙鈣鈦礦材料可在低溫溶液法制備，生產成本低。此外，由于自身結構的限域以及強烈的電—聲子耦合效應，雙鈣鈦礦材料具有獨特的自陷激子特性（STE），其復合發(fā)光表現出較大的斯托克斯位移及寬帶光發(fā)射，從而表現出白光發(fā)射的特點。

在本工作中，科研人員通過利用有機分子4, 4-二氟哌啶（DFPD）和堿金屬之間的強化學鍵，制備了具有一維結構的(DFPD)2MIInX6 (MI= K, Rb; X= Cl, Br)雙鈣鈦礦化合物。其中，DFPD+不僅作為有效的層間間隔物來平衡電荷，而且可作為構成金屬鹵化物八面體的關鍵組分。特別地，(DFPD)2MIInX6 中的電子態(tài)在空間上被限制在單個八面體中，產生了天然的電子限域效應。

為了促進輻射復合，研究人員進一步采用微量Sb3+摻雜策略，將白光量子效率從5%提高到90%以上。由于所制備的低維雙鈣鈦礦材料具有高光電性能和優(yōu)異的溶液可加工性，可以通過簡單的溶液法制備基于該材料的單組分暖白光LED，因此，該工作為下一代照明器件的設計提供新的思路。

楊斌等近年來在基于自陷激子的單組分白光材料及其發(fā)光動力學領域開展了系統(tǒng)的研究：揭示了激子超快自陷過程（Angew. Chem. Int. Ed.，2019；Acc. Chem. Res.，2019），以及電—聲子耦合對該超快過程的影響機制（Sci. Bull.，2020）；揭示了基于自陷激子熱活化延遲熒光的發(fā)光機制（Angew. Chem. Int. Ed.，2020）。

楊斌等通過三線態(tài)自陷激子與受體離子Mn2+之間的高效能量轉移，實現了膠體納米晶中的高效白光發(fā)射（Nano Lett.，2021）；并基于自陷激子獨特的性質拓展了其在長余輝發(fā)光材料（Angew. Chem. Int. Ed.，2022）、高靈敏紫外光電探測器（Adv. Mater.，2021；Laser Photonics Rev.，2022）、X-射線閃爍體（J. Phys. Chem. Lett.，2022；J. Phys. Chem. Lett.，2022；Laser Photonics Rev.，2022）、超靈敏的光學測溫器（J. Phys. Chem. Lett.，2022）等領域的應用。

相關研究成果以“Highly Luminescent One-Dimensional Organic–Inorganic Hybrid Double-Perovskite-Inspired Materials for Single-Component Warm White-Light-Emitting Diodes”為題，發(fā)表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。

該工作的第一作者是大連化物所1101組聯合培養(yǎng)博士研究生柏天新。上述工作得到國家自然科學基金、中科院青促會、大連化物所創(chuàng)新基金等項目的支持。（來源：中科院大連化物所 柏天新、楊斌）