量子點是一類半導(dǎo)體納米晶，得益于其優(yōu)異且靈活可調(diào)的光電特性、對基于溶液法的低成本合成與制備工藝的高度兼容性，近年來愈發(fā)受到學(xué)術(shù)界與產(chǎn)業(yè)界的廣泛關(guān)注。因量子點的尺寸小于或接近其激子玻爾半徑，其激子分布受三維量子限域效應(yīng)的影響，使之態(tài)密度呈現(xiàn)出類原子的分立式分布，且?guī)犊赏ㄟ^調(diào)節(jié)其組分、尺寸或結(jié)構(gòu)靈活調(diào)控，以滿足不同的應(yīng)用需求。

通常情況下，一批單分散性的量子點在合成后的光學(xué)特性通常是相對確定和穩(wěn)定的。例如，本研究采用的平均粒徑為12.6 nm的CdSe基量子點，其構(gòu)建的量子點薄膜在室溫下的自發(fā)輻射峰位在631 nm，半峰寬為23 nm。無論是以電驅(qū)動或藍光LED照射，該量子點的發(fā)光都呈現(xiàn)出紅色，且基本不隨發(fā)光時間而發(fā)生變化。

然而，在特定條件下，例如以瞬時功率密度極大的脈沖激光照射量子點時，有機會將多個電子同時激發(fā)到導(dǎo)帶，從而引發(fā)多激子輻射躍遷。因為 CdSe 基量子點的二重簡并特性，其能帶邊緣的1Se（1Shh）軌道最多允許兩個電子（空穴）占據(jù)。

因此，當泵浦激光的單脈沖能量密度足夠大，足以同時激發(fā)多于兩個激子時，便可將電子推向能量更高的1Pe等軌道，引發(fā)更高能量的輻射躍遷（如圖1b）。

此時，量子點的發(fā)光譜將呈現(xiàn)出寬帶、多峰的特征，原本發(fā)射紅光的量子點變色為橙黃色。量子點的多激子態(tài)不僅支持了寬帶、多色光的產(chǎn)生，其本質(zhì)上也構(gòu)成了粒子數(shù)反轉(zhuǎn)的狀態(tài)。

因此，還為寬帶的增益、放大乃至激射提供了先決條件，拓寬了單分散性量子點光學(xué)特性的可調(diào)范圍，使基于單分散性量子點的全彩發(fā)光甚至激射成為可能。

圖1 單分散性 CdSe 基量子點在脈沖激光泵浦下的多激子發(fā)光特性。

盡管自上世紀末以來，已有 V. Klimov 等學(xué)者對量子點的多激子發(fā)光特性進行深入的研究，其應(yīng)用落地仍然困難，存在以下亟待解決的問題：1.將量子點激發(fā)至多激子態(tài)通常需要極強的泵浦源。例如，先前報道的 CdSe 基量子點的多激子態(tài)多以飛秒脈沖激光器激發(fā)，其較大的體積、較高的功率消耗以及高昂的價格，都阻礙了量子點多激子發(fā)光特性的應(yīng)用落地；2.寬帶多激子發(fā)光譜中各顏色的時/空分離。

對于顯示、通信等應(yīng)用，通常需要較窄的發(fā)光線寬，需將各顏色從較寬的多激子發(fā)光譜中分離出來；為實現(xiàn)全彩圖案化，需在空間上分離出多激子發(fā)光譜中的各個顏色，以實現(xiàn)各色像素的定義與分離；3.高密度、大面積、低成本的像素圖案化。

在有效的顏色時/空分離的基礎(chǔ)上，如何高效地定義和排布基于單分散性量子點的各顏色像素，使之能呈現(xiàn)出特定的空間分布與排列，也是在面向包括顯示在內(nèi)的實際應(yīng)用中需要解決的關(guān)鍵問題。

近日，南方科技大學(xué)電子與電氣工程系王愷教授團隊和香港大學(xué)電子與電氣工程系蔡凱威教授團隊合作，通過耦合量子點和具有強珀塞爾效應(yīng)的微腔，實現(xiàn)了低閾值的多激子態(tài)激發(fā)和各向異性的多色發(fā)光，并展示了基于單分散性量子點的全彩像素陣列。

本研究提出了一種基于光學(xué)微腔調(diào)控量子點多激子發(fā)光特性的新方法，為解決量子點多激子發(fā)光的激發(fā)閾值高、光譜線寬大、圖案化困難等難題提供了新思路。相關(guān)成果發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊National Science Review上。南方科技大學(xué)與香港大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士生譚揚志為論文第一作者，王愷、蔡凱威為本論文的共同通訊作者，南方科技大學(xué)為論文第一通訊單位。

針對上述問題，研究團隊設(shè)計了具有特殊角分辨色散關(guān)系和強珀塞爾效應(yīng)的光學(xué)微腔，將量子點耦合入光學(xué)微腔內(nèi)，借助激光泵浦將量子點激發(fā)至多激子態(tài)，并利用微腔將量子點多激子發(fā)光譜中的紅和綠光以不同角度定向提取出來，從而觀察到各向異性的多色發(fā)光行為（如圖2）。

團隊在進一步研究中發(fā)現(xiàn)，量子點的各向異性多色發(fā)光閾值和強度與腔內(nèi)的光學(xué)損耗和珀塞爾效應(yīng)相關(guān)。通過調(diào)控微腔內(nèi)的光學(xué)模式分布，實現(xiàn)了3倍以上的取光效率提升以及34%以上的各向異性多色發(fā)光閾值降低。這得益于損耗的降低以及珀塞爾效應(yīng)的增強，在準連續(xù)激光泵浦下觀察到了閾值不超過5 W/cm2的各向異性多色發(fā)光。

該閾值顯著低于以往與量子點多激子發(fā)光行為的相關(guān)研究，說明該各向異性發(fā)光行為，亦即量子點的多激子發(fā)光，有望以便攜、相對低成本的激光二極管甚至LED進行高效驅(qū)動，同時揭示了量子點多激子發(fā)光行為的應(yīng)用潛力。

圖2 光學(xué)微腔耦合量子點多激子發(fā)光引發(fā)的各向異性多色發(fā)光現(xiàn)象。

為實現(xiàn)基于單分散性量子點的多色像素圖案化，研究團隊開發(fā)了一套利用掩模版圖案化光學(xué)微腔，以實現(xiàn)紅/綠像素空間分離以及陣列化排列的方法。通過簡單的銀薄膜圖案化，研究團隊實現(xiàn)了基于單分散性量子點的紅-綠微像素陣列化。同時，結(jié)合藍光LED可進一步實現(xiàn)紅-綠-藍全彩微像素陣列化（圖3），展示了僅使用單分散性量子點搭配藍光背光源即實現(xiàn)全彩微像素陣列的可行性，為量子點的多激子發(fā)光行為的顯示應(yīng)用提供思路。

圖3 基于單分散性量子點的紅-綠和紅-綠-藍全彩化微像素陣列。

綜上，針對量子點多激子發(fā)光的激發(fā)閾值高、光譜線寬大和各顏色像素圖案化困難等問題，團隊提出了利用具有強珀塞爾效應(yīng)和光學(xué)調(diào)控能力的微腔耦合量子點以調(diào)控其多激子發(fā)光特性的新方法，并結(jié)合角分辨光譜、數(shù)值仿真等表征和分析手段，突破了量子點多激子發(fā)光特性實用化的技術(shù)瓶頸，為量子點多激子發(fā)光特性的實際應(yīng)用打下基礎(chǔ)。

該研究得到了國家科技部、國家自然科學(xué)基金委、深圳市科創(chuàng)局和南方科技大學(xué)的支持。（來源：南方科技大學(xué)官網(wǎng)）

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