近日，大連化物所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室任澤峰研究員和中國(guó)工程物理研究院趙一英研究員等合作，在揭示準(zhǔn)二維鈣鈦礦載流子本征動(dòng)力學(xué)方面取得新進(jìn)展。

圖片來源：中國(guó)科學(xué)院大連化物所 任澤峰

飛秒瞬態(tài)吸收光譜（Transient Absorption Spectroscopy，TAS）是一種常用的主要研究半導(dǎo)體載流子動(dòng)力學(xué)的手段。受限于常規(guī)的探測(cè)靈敏度，TAS一般只能探測(cè)較高載流子濃度下的動(dòng)力學(xué)過程（文獻(xiàn)中往往大于1017 cm-3）。然而，太陽(yáng)能電池工作環(huán)境中的載流子濃度遠(yuǎn)低于該濃度（通常低于1015 cm-3）。因此，常規(guī)瞬態(tài)吸收光譜測(cè)得的動(dòng)力學(xué)規(guī)律和真實(shí)情況下的載流子動(dòng)力學(xué)規(guī)律可能相差甚遠(yuǎn)。

任澤峰團(tuán)隊(duì)前期發(fā)展了高靈敏度瞬態(tài)吸收光譜儀（Rev. Sci. Instrum.，2021），靈敏度ΔOD達(dá)到10-7量級(jí)，比常規(guī)的TAS提高2個(gè)數(shù)量級(jí)。前期，團(tuán)隊(duì)利用該裝置實(shí)現(xiàn)了3D鈣鈦礦本征載流子動(dòng)力學(xué)的研究（JACS Au，2023），該工作以(BA)2(MA)n?1PbnI3n+準(zhǔn)二維鈣鈦礦薄膜為模型，闡述了準(zhǔn)2D鈣鈦礦中本征載流子動(dòng)力學(xué)過程。

二維鈣鈦礦由于其獨(dú)特的穩(wěn)定性和出色的光電性能而受到廣泛關(guān)注。然而，圍繞準(zhǔn)二維鈣鈦礦中不同二維相之間的空間相分布和能帶排列的爭(zhēng)論給理解載流子動(dòng)力學(xué)帶來了復(fù)雜性，也阻礙了材料和器件的發(fā)展。

本工作中，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了2D和3D相之間載流子濃度依賴的電子和空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。在線性響應(yīng)范圍內(nèi)的低載流子密度下，團(tuán)隊(duì)測(cè)量到了電子和空穴傳輸?shù)娜齻€(gè)超快過程，從數(shù)百fs到數(shù)ps、數(shù)十到數(shù)百ps、數(shù)百ps到數(shù)ns，可以歸屬于2D和3D相之間的橫向外延（結(jié)構(gòu)I）、部分外延（結(jié)構(gòu)II）和無序界面異質(zhì)結(jié)構(gòu)（結(jié)構(gòu)III）。

此外，進(jìn)一步通過考慮相分布、能帶排列和載流子動(dòng)力學(xué)，團(tuán)隊(duì)提出了旨在增強(qiáng)載流子傳輸?shù)牟牧虾铣刹呗裕海?）提高結(jié)構(gòu)I和II的比例可以顯著提高電子/空穴的轉(zhuǎn)移速率；（2）增大3D相的晶粒尺寸可以提高準(zhǔn)2D鈣鈦礦薄膜中電子轉(zhuǎn)移速率；（3）增加2D相晶粒尺寸可以改善空穴從3D相到2D相的轉(zhuǎn)移。該工作不僅為準(zhǔn)2D鈣鈦礦的精確本征光物理學(xué)提供了深入的見解，而且也有望促進(jìn)這些材料的實(shí)際應(yīng)用的研發(fā)。

相關(guān)成果以“Unveiling the Intrinsic Photophysics in Quasi-2D Perovskites”為題，于近日發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)雜志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的共同第一作者是大連化物所已畢業(yè)博士李博瀚，中國(guó)工程物理研究院狄海鵬博士和已畢業(yè)博士李煌。上述工作得到國(guó)家科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。（來源：中國(guó)科學(xué)院大連化物所 任澤峰）

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